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東大、化学反応における微量中間体の直接構造解析に成功

発表日:2019年8月23日

化学反応における微量中間体の直接構造解析に成功

1.発表者:

中村 栄一(東京大学大学院理学系研究科化学専攻 特任教授/東京大学名誉教授)

原野 幸治(東京大学大学院理学系研究科化学専攻 特任准教授)

2.発表のポイント:

◆化学反応の中で次々と生成しては消えていく中間的生成物(反応中間体)の一分子一分子を溶液中で捕捉し、これまで未知であった反応中間体の構造を電子顕微鏡を用いて決定した。

◆従来の分析手法では、溶液中で生起するさまざまな化学反応中間体の混合物の平均的分子像、またはごく一部のものの解析しかできなかった。今回は一つ一つの分子を取り出し、構造決定に成功した。

◆従来法では垣間見ることさえできなかった化学反応中間体の一分子一分子の構造を決められることが分かり、材料科学から生命化学にわたる幅広い学術的応用や産業応用が期待される。

3.発表概要:

東京大学大学院理学系研究科化学専攻の中村栄一特任教授、原野幸治特任准教授らの研究グループは、化学反応の中で次々と生成しては消えていく中間的生成物(反応中間体)の一分子一分子を溶液中で捕捉し、これまで未知であった反応中間体の構造を原子分解能電子顕微鏡(電顕、(注1))観察により決定することに成功した。

化学反応は一般に、原料から生成物に至る過程で多数の反応中間体を経て進行する。これらの中間体は一つ一つ構造が異なる上に、反応溶液中では平衡によりたえず構造変化しているため、実験的に構造を捉えることは困難であった。中村教授らは、反応中間体に強い親和力を持つ「分子の釣り針」をカーボンナノチューブ(注2)に装着し、このナノチューブを反応溶液に入れて反応を行った。そして、急冷と濾過により素早く反応を止めることで、反応進行の各段階で生じる一連の中間体を釣り針上に捕まえ、一網打尽に構造解析する技術を開発した(図1)。今回の研究で取り上げた反応は、ガス貯蔵材料や触媒として用いられるMetal-organic framework(MOF、(注3))の生成反応であり、反応中間体である一次元から三次元構造を持つ集合体(クラスター)の構造を原子レベルで決定し、その統計情報から微小な分子集合体が結晶へと成長する反応機構を解明した。

本手法は、人工的な化学合成反応に加え、天然の鉱物や骨などのミネラル生成のような材料形成の反応解析に適用でき、高効率化学反応の開発や生命現象の解明につながると期待される。

4.発表内容:

○研究の背景

「分子が反応する様子をあたかも分子模型をみるがごとくに観察する」ことは科学者の長年にわたる夢である一方、極めて困難な課題である。化学反応においては、ある物質が別の物質へと変換される過程において数多くの中間的生成物(反応中間体)が存在し、かつそれらの混合物として存在している。従来の化学反応の分析では、これら非常に多くの反応中間体の平均として反応の全体像を捉えるか、主たる反応中間体を単離して構造解析するため、反応中間体一つ一つがどのような形や大きさをしており、またそれぞれの形、大きさのものがどのくらいの割合で存在しているかという情報は得られない。特に多くの物質が化学反応に関わる場合はその解析が極めて困難である。化学反応機構の詳細を明らかにするためには、分子同士の微小な反応で生じるナノレベルの微小な中間体一つ一つの構造を明らかにする手法を確立する必要がある。

中村教授らの研究グループでは2007年以来、「原子分解能単分子実時間電子顕微鏡(SMART-EM)イメージング」(注4)という独自開発した分子電子顕微鏡技術を駆使し、小さな分子一つ一つの動きをビデオ撮影して記録する研究を行っている。2012年に、有機分子の結晶化の過程で生じる分子集合体の分子構造および出現頻度を決定することに成功し、動画撮影が、単分子のみならず分子集合体の研究においても前例のない最先端的な計測法となることを報告している(Nat.Mater.2012,11,877)。

※以下は添付リリースを参照

リリース本文中の「関連資料」は、こちらのURLからご覧ください。

添付リリース(1)

https://release.nikkei.co.jp/attach_file/0517137_01.pdf

添付リリース(2)

https://release.nikkei.co.jp/attach_file/0517137_02.pdf

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